科研进展
广州地化所:大气颗粒中咪唑类化合物的昼夜变化特征及光化学驱动机制
大气颗粒物中的咪唑类化合物是棕色碳的组成部分，在紫外-可见光区域具有吸光性，影响大气辐射平衡，同时还可作为光敏剂诱发光敏反应，影响大气颗粒物的老化过程，而且部分物种具有潜在的致癌作用，因此对于大气颗粒中咪唑类化合物的研究具有重要的气候、环境与健康意义。然而，受限于研究手段的低时间分辨率，当前对于实际大气中咪唑类化合物快速变化特征及影响因素的认识尚浅，仅有少量研究分析了大气中咪唑类化合物的浓度变化，难以深入探究其环境、气候效应。
近期，中科院广州地化所有机地球化学国家重点实验室博士生胡晓东与导师毕新慧研究员和张国华特任研究员等人使用广州禾信开发的单颗粒气溶胶质谱仪（spams）开展了长时间的外场观测研究，采集了近1千万个颗粒物的质谱信息。研究人员在排除潜在干扰质谱峰后，首先识别出单颗粒质谱中6类咪唑类化合物的特征峰，分析了咪唑类化合物的混合状态、昼夜变化，并探讨了前体物、相对湿度和o3等因素对咪唑类化合物变化特征的影响。
研究结果揭示了大气颗粒中咪唑类化合物受光化学驱动的昼夜变化特征。针对咪唑类化合物变化特征的分析发现，它们呈现显著的昼夜变化特征：低值出现在13:00左右，峰值出现在傍晚(图1)。对比分析晴天和阴天含咪唑类颗粒物的昼夜变化后，指出光化学反应是咪唑类化合物昼夜变化特征的主导因素。与之相吻合的是，咪唑类化合物变化特征和光化学反应强度标志物o3呈显著负相关；多元线性回归和随机森林分析均表明前体物和光化学反应强度是晴天大气颗粒物中咪唑类化合物变化的控制因素(图2)。此外，实验室模拟咪唑类化合物的直接光解和oh自由基光氧化反应结果同样支持这一推论。
本研究对于咪唑类化合物的单颗粒质谱识别可为在线追踪大气颗粒中咪唑类化合物的形成及演化提供技术支撑；关于光化学驱动的变化特征可为进一步评估咪唑类化合物的大气寿命及其环境、气候效应提供参考依据。相关研究成果近期发表于environmental science & technology letters。
本研究受到国家自然科学基金、广东省杰出青年基金、中科院青促会等项目联合资助。主要合作者包括山东大学环境研究院薛丽坤教授、王新峰副教授等。
图1 咪唑类颗粒昼夜变化的概念图
图2. 含咪唑类化合物（ims）、甲基咪唑（mim）、乙基咪唑/二甲基咪唑/咪唑-2-甲醛（ei/dmi/ic）和联咪唑（bm）颗粒在晴天和阴雨天的昼夜变化
论文信息： hu x., guo z., sun w., lian x., fu y., meng h., zhu y., zhang g., wang x., xue l., bi x., wang x., peng p.a., 2022. atmospheric processing of particulate imidazole compounds driven by photochemistry. environmental science & technology letters. doi:10.1021/acs.estlett.2c00029.
